Κορδούλης, Χ. Α., & Λυκουργιώτης, Α. Σ. (2003). Καταλυτικές Επιφάνειες. Πάτρα: Ελληνικό Ανοιχτό Πανεπιστήμιο
Η παρούσα διπλωματική εργασία εκπονήθηκε στα πλαίσια του μεταπτυχιακού προγράμματος σπουδών «Κατάλυση και Προστασία του Περιβάλλοντος» του ΕΑΠ. Στα πλαίσια της παρούσας εργασίας πραγματοποιήθηκε μελέτη της διεργασίας μεθανοποίησης του διοξειδίου του άνθρακα με καταλύτες Ru σε φορέα τιτανίας.
Σε πρώτο στάδιο έγινε προσπάθεια μελέτης της διεργασίας σε θεωρητικό επίπεδο με σκοπό την κατάστρωση αντιπροσωπευτικού θερμοδυναμικού μοντέλου, μέσω του οποίου να είναι δυνατή η πρόρρηση της σύστασης του συστήματος σε κατάσταση θερμοδυναμικής ισορροπίας, σε μεγάλο εύρος συνθηκών πίεσης και θερμοκρασίας, αλλά και διαφορετικής συγκέντρωσης αντιδρώντων. Μέσω του μοντέλου έγινε δυνατός ο καθορισμός των συνθηκών στις οποίες παράγεται άνθρακας ως παραπροϊόν και ο οποίος αποτελεί σημαντικό παράγοντα απενεργοποίησης των καταλυτών. Συνεπώς καθορίσθηκαν οι συνθήκες λειτουργίας του αντιδραστήρα μεθανοποίησης κατά τις οποίες μεγιστοποιείται η μετατροπή του CO2 και η εκλεκτικότητα προς παραγωγή CH4. Η μεθανοποίηση ευνοείται σε χαμηλές σχετικά θερμοκρασίες (κάτω των 350°C), σε υψηλές πιέσεις και με υψηλό λόγο τροφοδοσίας H2/CO2, ενώ η μέγιστη παραγωγή κωκ εμφανίζεται περίπου στους 450°C.
Σε δεύτερο στάδιο πραγματοποιήθηκε η επεξεργασία πειραματικών δεδομένων τα οποία ελήφθησαν από το Εργαστήριο Τεχνικής Χημικών Διεργασιών, της Σχολής Χημικών Μηχανικών του ΕΜΠ κατά τη διεργασία μεθανοποίησης του CO2 με καταλύτη Ru/TiO2 1% κ.β. Τα αποτελέσματα του θερμοδυναμικού μοντέλου συγκρίθηκαν με τα πειραματικά αποτελέσματα, τα οποία επιβεβαίωσαν την ισχύ του. Επιπλέον έγινε διερεύνηση του μηχανισμού αντίδρασης και η κατάστρωση μιας αντιπροσωπευτικής κινητικής εξίσωσης, η οποία θα βασίζεται στις πειραματικές παρατηρήσεις. Αρχικά τα πειραματικά δεδομένα ήταν συναφή με μηχανισμό αντίδρασης Eley Rideal με μοριακή προσρόφηση του CO2 στον καταλύτη. Η διεξοδικότερη επανάληψή των πειραμάτων κατέρριψε την παραπάνω θεωρία και έδειξε ότι ο μηχανισμός που ισχύει είναι διασπαστική προσρόφηση του διοξειδίου του άνθρακα επί του καταλύτη με ταυτόχρονη προσρόφηση του υδρογόνου επ’αυτού. Τέλος καταστρώθηκε αντιπροσωπευτική κινητική εξίσωση ρυθμού η οποία προσαρμόζεται ικανοποιητικά στα πειραματικά δεδομένα και στον προτεινόμενο μηχανισμό αντίδρασης
The current thesis was conducted as part of the post graduate program “Catalysis and Environmental Protection” of the Hellenic Open University. The subject of this thesis is a study of the carbon dioxide methanation process, using Ru/TiO2 catalysts.
The first part of this study is comprised with the theoretical background of the catalytic process through which it was made possible to devise a thermodynamic model, representative of the process. Through this model, it was made possible to determine the pressure and temperature range in which carbon is deposited on the catalyst, thus deactivating it. In this way, it was made possible to determine the conditions in which the conversion of CO2 is maximized among with the selectivity of the desired product which is methane. Methanation is favored in lower temperature ranges (under 350°C), in high pressure and in a high H2/CO2 feed ratio. At the same time the peak of solid carbon production is found to be around 450°C.
In the second part of this thesis, experimental data of the methanation process (using Ru/TiO2 1% catalyst) that was taken from the Chemical Process Engineering Laboratory, School of Chemical Engineering, National Technical University of Athens, were compared with the thermodynamic model, confirming its validity. Furthermore, using the data above, it was made possible to devise a rate equation that is in accordance with both the data and the proposed reaction mechanism
Items in Apothesis are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.
Κύρια Αρχεία Διατριβής
Καταλυτική Μεθανοποίηση του Διοξειδίου του Άνθρακα με καταλύτες Ru - Identifier: 73076
Internal display of the 73076 entity interconnections (Node labels correspond to identifiers)
