Η κατάλυση από  υλικά υψηλής εντροπίας είναι μία από τις σημαντικότερες αναδυόμενες ερευνητικές κατευθύνσεις τα τελευταία χρόνια στην ετερογενή κατάλυση.  Συνδυάζοντας πέντε ή περισσότερα στοιχεία σε συνήθως ισοατομικές ή σχεδόν ισοατομικές αναλογίες, οι καταλύτες υψηλής εντροπίας  έχει αποδειχθεί πως μπορούν να υπερτερούν των συμβατικών καταλυτών, χάρις στη μεγάλη ποικιλία ενεργών θέσεων, τη ρυθμίσιμη  ηλεκτρονική δομή και τη συνεργιστική αλληλεπίδραση των στοιχείων, μεταξύ άλλων.

Η παρούσα εργασία εστιάζει στις πρόσφατες ερευνητικές εξελίξεις στην απομάκρυνση με καταλύτες υψηλής εντροπίας των, επιβλαβών για την ανθρώπινη υγεία και  το περιβάλλον, αέριων οξειδίων του αζώτου (NOx). Μετά από μια επισκόπηση των συμβατικών μεθόδων απομάκρυνσης των NOx, παρουσιάζεται  αρχικά η βασική θεωρία των HEM περιλαμβάνοντας τα βασικά φαινόμενα της υψηλής εντροπίας, της παραμόρφωσης πλέγματος, της αργής διάχυσης και του φαινόμενου  “cocktail”.  Ακολουθούν η ταξινόμηση αυτών των υλικών (βάσει της σύστασης) ,οι κυριότερες συνθετικές μέθοδοι - οι οποίες διακρίνονται σε ‘top-down’ και ‘bottom-up’- και οι βασικές μέθοδοι χαρακτηρισμού. Έπειτα, για την καλύτερη κατανόηση των καταλυτικών διεργασιών, αναπτύσσεται συνοπτικά η θεωρία των ενεργών καταλυτικών θέσεων και των μηχανισμών προσρόφησης στην επιφάνεια των ΗΕΜ και ενδεικτικά  σημαντικές εφαρμογές στην περιβαλλοντική αποκατάσταση  και την παραγωγή καθαρής ενέργειας. Στη συνέχεια, γίνεται επισκόπηση της πρόσφατης ερευνητικής βιβλιογραφίας που εστιάζει στην απομάκρυνση των ΝΟx από διάφορα καταλυτικά υλικά υψηλής εντροπίας όπως κράματα, οξείδια και περοβσκίτες.  Στο τελικό κεφάλαιο, αναλύονται τα συμπεράσματα και γενικές εκτιμήσεις για τις μελλοντικές ερευνητικές κατευθύνσεις  για τα ΗΕΜ και ειδικότερα για ΗΕΜ για την απομάκρυνση των NOx.

Συμπερασματικά, η εφαρμογή υλικών υψηλής εντροπίας (HEMs) στην απομάκρυνση  των NOx αντιπροσωπεύει μια πολλά υποσχόμενη ερευνητική κατεύθυνση, ιδιαίτερα για την ανάπτυξη καταλυτών ικανών να συνδυάζουν υψηλή δραστικότητα, εκλεκτικότητα και σταθερότητα υπό απαιτητικές συνθήκες λειτουργίας. Ο τεράστιος συνθετικός χώρος και τα ποικίλα ατομικά περιβάλλοντα των HEM παρέχουν τις δυνατότητες για τον ορθολογικό σχεδιασμό νέων, καινοτόμων καταλυτών με τα κάθε φορά επιθυμητά χαρακτηριστικά. Ωστόσο, η αξιοποίηση αυτού του δυναμικού προϋποθέτει βαθύτερη κατανόηση της σχέσης μεταξύ σύστασης, τοπικής δομής, ενεργών θέσεων και καταλυτικής απόδοσης

Catalysis by high-entropy materials has emerged as one of the most important research directions in heterogeneous catalysis in recent years. By combining five or more elements, typically in equiatomic or near-equiatomic proportions, high-entropy catalysts have been shown to outperform conventional catalysts in certain applications, owing, among other factors, to their wide variety of active sites, tunable electronic structure, and synergistic interactions among their constituent elements.

The present thesis focuses on recent research advances in the removal of gaseous nitrogen oxides (NOx), which are harmful to human health and the environment, using high-entropy catalysts. Following an overview of conventional NOx removal methods, the fundamental theory of high-entropy materials (HEMs) is presented, including the key effects associated with high entropy, lattice distortion, sluggish diffusion, and the “cocktail” effect. This is followed by a classification of these materials based on their composition, an overview of the principal synthesis methods—categorized into top-down and bottom-up approaches—and a discussion of the main characterization techniques. To provide a better understanding of the underlying catalytic processes, the fundamental concepts concerning catalytically active sites and adsorption mechanisms on HEM surfaces are then briefly discussed, together with representative applications of HEMs in environmental remediation and clean-energy production. Subsequently, recent research literature on NOx removal using various high-entropy catalytic materials, including alloys, oxides, and perovskites, is reviewed. The final chapter summarizes the main conclusions and provides a general assessment of future research directions for HEMs, with particular emphasis on their application in NOx removal.

In conclusion, the application of high-entropy materials (HEMs) to NOx abatement represents a promising research direction, particularly for the development of catalysts capable of combining high activity, selectivity, and stability under demanding operating conditions. The vast compositional space and diverse atomic environments offered by HEMs provide considerable opportunities for the rational design of novel and innovative catalysts with tailored properties for specific applications. However, fully exploiting this potential requires a deeper understanding of the relationships among composition, local structure, active sites, and catalytic performance.